Si(100)表面二聚体翻转触发的自发链式反应

来源:真空技术网(www.chvacuum.com)中国人民大学物理学系 作者:王晨光

Si(100)表面二聚体翻转触发的自发链式反应

王晨光1,黄恺2,季威1

1 中国人民大学物理学系,北京 100872,中国

2 Lash Miller Chemical Laboratories, Department of Chemistry and Institute of Optical Sciences,University of Toronto, 80 St. George Street, Toronto, Ontario, M5S 3H6 Canada

  摘要:在过去的一二十年间,人们研究了大量金属和绝缘体表面的自组装分子纳米结构,希望为电子器件的自下而上组装提供新思路。然而,从与现有工艺兼容的角度出发,工业界更希望可以直接在半导体Si(100)表面上自组装生长纳米结构。由于Si 表面存在大量悬挂键,化学性质活泼,在其表面进行自组装生长纳米结构是较为困难的。2008 年Polanyi等人提出了一种新方法[1],即引入保护基团,由较弱的化学相互作用进行自组装,再通过局域解离吸附反应构筑分子纳米结构。随后,他们展示了在Si(100)-MeCl 体系通过自发解离吸附反应构筑纳米电线的方法[2],并初步采用Si(100)-MeBr 为原型研究了这一反应的机理[3]

  最近的研究发现[5],之前对于该反应机理的理解还不够全面。研究发现,Si(100)表面的二聚体翻转对解离吸附反应势垒有本质影响。计算得到的Si(100)-c(4x2)表面的二聚体翻转能量在0.09-0.23 eV 之间,与实验值0.136±0.11 eV 相符[4]。当Si 表面为c(4x2)构型时,MeBr 的解离吸附反应势垒为0.48 eV;而当与MeBr 相邻的二聚体翻转之后,MeBr的解离吸附反应势垒降低至0.23 eV,且从Si(100)-p(2x2)-MeBr 出发的反应势垒仅为0.09eV。

  上述结果表明,Si(100)表面的二聚体翻转在小分子解离吸附反应中起到了重要作用,可以触发其自发链式反应,对理解类似反应机理提供了参考,解决了之前理论和实验结果存在偏差的问题。

【参考文献】:

  [1] H. Guo, W. Ji, John C. Polanyi, J. Yang, ACS NANO 2, pp. 699-706 (2008).

  [2] T. B. Lim, John C. Polanyi, H. Guo, W. Ji, Nature Chemistry 3, pp. 85-89 (2010).

  [3] T. B. Lim, I. R. McNab, John C. Polanyi, H. Guo, W. Ji, J. Am. Chem. Soc. 133 , pp. 11534-11539 (2011).

  [4] K. Hata, Y. Sainoo, H. Shigekawa, Phys. Rev. Lett. 86, pp. 3084-3087 (2001).

  [5] C.-G. Wang, K. Huang, W. Ji, unpublished.

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